Ο Αθανάσιος Σπύρου γεννήθηκε στην Αθήνα το 1971. Είναι γιος του Δρ. Μιλτιάδη Σπύρου, επιφανούς Ινδολόγου, και της Καίτης Σπύρου. 

Το 1975, οι γονείς του αποσπάστηκαν στο Σίδνεϋ της Αυστραλίας, όπου ο Μιλτιάδης Σπύρου διετέλεσε περιφερειακός διευθυντής τουρισμού του ελληνικού Υπουργείου Τουρισμού για την περιοχή της Αυστραλασίας και η Καίτη Σπύρου θήτευσε ως στέλεχος του ελληνικού Υπουργείου Τύπου και Πληροφοριών. Ίδρυσαν τα εν λόγω γραφεία στην Αυστραλία και παρέμειναν στη χώρα για 21 χρόνια. 

Ο Αθανάσιος Σπύρου μετακόμισε στην Αυστραλία όταν μόλις είχε τελειώσει το νηπιαγωγείο. Πραγματοποίησε τις σπουδές του στην Αυστραλία και την Ολλανδία. Αποφοίτησε το 1996 με πτυχίο Bachelor of Arts (με διάκριση) στην Αγγλική Φιλολογία, πτυχίο Bachelor Νομικής με ειδίκευση στο διεθνές δίκαιο, και το 1999 του απονεμήθηκε μεταπτυχιακός τίτλος σπουδών Master of Arts στις Εξωτερικές Υποθέσεις και το Εμπόριο. 

H μεγάλη αγάπη του για την Ελλάδα και τις καταβολές τις οικογένειάς του παρέμεινε αμείωτη από νεαρή ηλικία. Στις εισαγωγικές εξετάσεις για το πανεπιστήμιο, επέλεξε να εξεταστεί στα νέα ελληνικά και τη νέα ελληνική λογοτεχνία και διακρίθηκε με τη δεύτερη υψηλότερη βαθμολογία στην πολιτεία της Νέας Νότιας Ουαλίας το 1989. 

Την ίδια περίοδο, μετέφρασε στα αγγλικά και δημοσίευσε τη συλλογή ποιημάτων Μονόχορδα του Γιάννη Ρίτσου, ενώ δημοσίευσε σε αγγλική μετάφραση πολλά ελληνικά ποιήματα, μεταξύ άλλων του Καβάφη, του Σικελιανού και του Ελύτη. 

Το 1997 εντάχθηκε στο δυναμικό του Υπουργείου Εξωτερικών της Αυστραλίας και το 1999 μετατέθηκε στο Παρίσι όπου παρέμεινε μέχρι το 2002. Το 2004, αποσπάστηκε στην Αθήνα ως Ακόλουθος για τους Ολυμπιακούς Αγώνες. 

Την περίοδο 2009-2012 αποσπάστηκε στην Κουάλα Λουμπούρ στη Μαλαισία ως Σύμβουλος Πολιτικών και Οικονομικών Υποθέσεων, και το 2015 διορίστηκε Επιτετραμμένος της Πρεσβείας της Αυστραλίας στο νησί Ναούρου στον Ειρηνικό. 

Το 2013 ανέλαβε τη διεύθυνση του τμήματος για τη διαχείριση της πολιτικής της Αυστραλίας για τον ΟΗΕ και την Κοινοπολιτεία και συνέβαλε στην επιτυχημένη καμπάνια της Αυστραλίας για το Συμβούλιο Ασφαλείας του ΟΗΕ το 2012. 

Αργότερα, διαχειρίστηκε τις διμερείς σχέσεις της Αυστραλίας με το Βιετνάμ, τη Βιρμανία και το Λάος, χώρες μεγάλης σημασίας για την Αυστραλία, λόγω της θέσης τους στην Ασία και τον Ειρηνικό. 

Την περίοδο 2016-2019 διετέλεσε Πρέσβης της Αυστραλίας στα Ηνωμένα Αραβικά Εμιράτα και προήχθη σε υψηλόβαθμο εκτελεστικό αξιωματούχο στο Υπουργείο Εξωτερικών της Αυστραλίας. 

Από το 2020, υπηρετεί ως Πρέσβης της Αυστραλίας στην Ελλάδα, τη Βουλγαρία και τη Ρουμανία. 

Ο Αθανάσιος Σπύρου είναι παντρεμένος με την Μπριτ Σπύρου και έχει τρία παιδιά, τον Μιλτιάδη (15), τον Ιάσωνα (14) και τον Αριστοτέλη (12).